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高载量单原子分离金属-氮催化剂的普适性宏量制
   发布时间: 2019-05-26    次浏览   

  尝试中,只需将葡萄糖溶液取多孔碳载体及金属盐前体夹杂,再取三聚氰胺一路热处置即可获得高密度、不变的单原子分离的M-Nx催化剂。该策略对多种金属、载体、络合剂遍及合用;制备过程简单,成本低,可规模化制备;催化剂机能优异。例如,Fe-Nx催化剂碱性氧还原半波电位可达0.90 V,正在此电位下动力学质量活性可达100.7 A/g,较着优于贸易20 wt% Pt/C催化剂;Ni-Nx催化剂电催化还原CO2时正在30 mA/cm2的电流密度下法拉弟效率也可达89%。这一逐级锚定新策略为宏量制备高密度、高活性、高不变性的单原子分离M-Nx类催化剂供给了一种新的普适的方式(Nat. Commun. 2019, 10, 1278)。

  近年来,单原子催化剂因其高的原子操纵率、明白的催化活性核心和高的催化机能而成为研究前沿取热点。但因为正在制备过程中活性原子易于迁徙和堆积,使得单原子催化剂的高载量可节制备仍存正在庞大挑和。若何实现高密度的单原子催化活性位点,以及若何实现其低成本宏量制备是单原子分离催化剂迈向使用的环节。金属-氮类催化剂正在燃料电池、锌空电池、电解水等电化学能源器件中有着普遍的使用,但其构成凡是需要高温,金属原子更易团聚,因而制备高密度、单原子分离的金属-氮(M-Nx)催化剂更具挑和。

  为了获得高载量的单原子分离金属-氮位点,研究人员通过1) 利用络合剂(如廉价葡萄糖等)取金属离子构成络合物正在原子标准上物理隔离金属源;2) 采用高比概况积、概况富有含氧官能团的、兼顾高速传质取传荷特点的三维多孔碳载体实现了金属络合物正在载体概况的高密度负载;3) 同时利用过量络合剂正在标准上物理分隔金属络合物;4) 高温热解时含氮前体(如三聚氰胺等)原位分化生成的CNx片段可正在取络合物分化的金属原子构成M-Nx布局的同时,取裂解生成的碳正在载体概况构成多孔碳收集,从而原位锚定M-Nx并使其成为无效催化位点。

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